“ Alles in unserer Welt ist abhängig von der Bewegung von Elektronen… „

Axel Becke

Kurze Einführung in ARPES

Winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie ist eine experimentelle Methode zur Untersuchung der Bewegungen von Elektronen. Mit Hilfe von Licht werden Elektronen aus dem Material herausgeschleudert und in Abhängigkeit von Richtung, Photonen- und kinetischer Energie gezählt.

Skizze des Photoemissionsprozesses. Photonen mit der Energie hν werden auf die Probenoberfläche gestrahlt. Elektronen verlassen die Probe mit unterschiedlichen kinetischen Energien (E) und werden in einer bestimmten Richtung detektiert, die durch zwei Winkel θ und φ definiert ist.

Die detektierte Anzahl von Elektronen kann als Funktion dieser vier Parameter auf verschiedene Weise dargestellt werden:

a) Einfachster Datensatz der winkelaufgelösten Methode, der zeigt, wie die Intensität des Photostroms von der Richtung abhängt, wenn die Photonenenergie und die kinetische Energie konstant gehalten werden. Als Beispiel wird der Winkel θ gewählt. Jeder Weg im Richtungsraum ( θ, φ ) kann berücksichtigt werden. b) Ein weiteres Grundspektrum bei konstanter Photonenenergie – kinetische Energieverteilung in einer bestimmten Richtung. Es hat gewöhnlich einen oberen Energiegrenzwert ( Emax ). c) Zweidimensionale Verteilung im Winkelraum, oft bei maximaler ( Emax ) kinetischer Energie aufgezeichnet. Kann aus a) durch Abtasten von φ erhalten werden. d) Intensität als Funktion der Energie, wie in b), aber entlang eines beliebigen Pfades im Richtungsraum. e) Dieselbe, aber die Photonenenergie ist variabel und die kinetische ist fest. f) Dieser Datensatz wird normalerweise bei der normalen Emission aufgezeichnet ( θ, φ = 0 ). g) Dreidimensionale Verteilung der Intensität. Kann von e) durch Scannen von φ erhalten werden. h) Ein weiterer 3D-Plot, der von d) durch Scannen von φ erhalten werden kann.

Solche Intensitätsverteilungen ermöglichen direkte Erkenntnisse über die Fermi-Fläche und elektronische Struktur des untersuchten Materials. Sie können verwendet werden, um physikalische Eigenschaften zu berechnen, die chemische Zusammensetzung zu identifizieren oder die Qualität der Oberfläche zu charakterisieren.

Wir bieten eine einfache und direkte Möglichkeit zum Nachweis von Elektronen mit unserem FeSuMa-Spektrometer.

Von ARPES-Daten zur elektronischen Struktur von Festkörpern

Die Bewegungen der Elektronen in den Materialien werden am besten durch die Quantenmechanik beschrieben, wo sie wie Wellen behandelt werden. Ihr Kristallimpuls ist durch den Wellenvektor ( k ) definiert, während ihre Energie ( EB ) von der maximal möglichen Energie des Elektrons im Kristall bei Nulltemperatur ausgeht. Somit kann die elektronische Struktur des Materials durch die Wahrscheinlichkeit dargestellt werden, ein Elektron in einem Zustand mit einem bestimmten (kx, ky, kz) und EB zu finden.

Um die ARPES-Intensität mit dieser Wahrscheinlichkeit in Beziehung zu setzen, muss man herausfinden, wie sich der Kristallimpuls und die Energie des Elektrons im Festkörper nach der Absorption des Photons und der Transmission durch die Oberfläche ändern. Die Energie EB wird in der Regel durch Subtraktion der experimentell bestimmten Cutoff-Energie Emax von der kinetischen Energie bestimmt.

Umwandlung von Winkeln und kinetischer Energie in Impulskomponenten und Bindungsenergie.

Der Impuls verhält sich ähnlich wie die optische Brechung: die zur Oberfläche parallele Komponente des Wellenvektors bleibt erhalten, und die senkrechte Komponente kann unter der Annahme eines dem freien Elektron ähnlichen Zustands des Elektrons im Kristall nach der Absorption des Photons berechnet werden.

Die folgende Abbildung zeigt, welche Teile des Impuls-Energie-Raums durch ARPES-Datensätze untersucht werden.

Teile des Impuls-Energie-Raums, die von ARPES-Datensätzen untersucht werden.

Wenn die Energie konstant gehalten wird, ist die Interpretation der ARPES-Intensität relativ einfach. Die obere Reihe der Tafeln zeigt, dass die Winkelverteilungen nur in den Impulskoordinaten neu berechnet werden müssen und beispielsweise die verzerrten Konturen der Fermi-Fläche im Impulsraum symmetrisch werden. Die untere Reihe der Tafeln zeigt dagegen, dass die Interpretation der Energieverteilungen nicht trivial ist. Beispielsweise entspricht die weit verbreitete Energieverteilungskurve (Tafel b) auch dem Bereich der Impulse aus dem Radius der Impulskugel und ist daher nicht so intuitiv wie die Winkelverteilung aus Tafel a).

Wenn nur Fermi-Elektronen von Interesse sind, wird mit den heute üblichen Energie-Impuls-Schnitten (Tafel d) nur ein Bogen auf der IkI=const-Kugel untersucht, während mit der 2D-Winkeldetektion wie in FeSuMa-Spektrometer die gesamte Kugelkuppel untersucht wird (Tafel c).